正确答案是：A: add()

### 专业分析

在 Python 中，集合（Set）是一种无序的数据结构，它最常用的操作之一是向集合中添加元素。下面是对各个选项的分析：

| 选项 | 分析 |
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| A: add() | **正确答案**。`add()` 方法用于向集合中添加一个元素。如果元素已经存在，集合不会发生变化。它是集合专属的方法。 |
| B: a.append() | `append()` 是用于列表（list）的方法，而不是用于集合。集合没有 `append()` 方法。 |
| C: a.plus() | 在 Python 中，没有 `plus()` 方法与集合操作相关。这是一个不存在的方法。 |
| D: a.create() | `create()` 不是用于集合的标准方法。集合的创建通常使用花括号 `{}` 或 `set()` 函数，而不是 `create()`。 |

因此，在 Python 中，使用 `add()` 方法是向集合中添加元素的正确方式。